南科大合作实现单分散性量子点的低阈值各向异性多色发光

量子点是一类半导体纳米晶，得益于其优异且灵活可调的光电特性、对基于溶液法的低成本合成与制备工艺的高度兼容性，近年来愈发受到学术界与产业界的广泛关注。因量子点的尺寸小于或接近其激子玻尔半径，其激子分布受三维量子限域效应的影响，使之态密度呈现出类原子的分立式分布，且带隙可通过调节其组分、尺寸或结构灵活调控，以满足不同的应用需求。

通常情况下，一批单分散性的量子点在合成后的光学特性通常是相对确定和稳定的。例如，本研究采用的平均粒径为12.6 nm的CdSe基量子点，其构建的量子点薄膜在室温下的自发辐射峰位在631 nm，半峰宽为23 nm。无论是以电驱动或蓝光LED照射，该量子点的发光都呈现出红色，且基本不随发光时间而发生变化。

然而，在特定条件下，例如以瞬时功率密度极大的脉冲激光照射量子点时，有机会将多个电子同时激发到导带，从而引发多激子辐射跃迁。因为 CdSe 基量子点的二重简并特性，其能带边缘的1Se（1Shh）轨道最多允许两个电子（空穴）占据。

因此，当泵浦激光的单脉冲能量密度足够大，足以同时激发多于两个激子时，便可将电子推向能量更高的1Pe等轨道，引发更高能量的辐射跃迁（如图1b）。

此时，量子点的发光谱将呈现出宽带、多峰的特征，原本发射红光的量子点变色为橙黄色。量子点的多激子态不仅支持了宽带、多色光的产生，其本质上也构成了粒子数反转的状态。

因此，还为宽带的增益、放大乃至激射提供了先决条件，拓宽了单分散性量子点光学特性的可调范围，使基于单分散性量子点的全彩发光甚至激射成为可能。

图1 单分散性 CdSe 基量子点在脉冲激光泵浦下的多激子发光特性。

尽管自上世纪末以来，已有 V. Klimov 等学者对量子点的多激子发光特性进行深入的研究，其应用落地仍然困难，存在以下亟待解决的问题：1.将量子点激发至多激子态通常需要极强的泵浦源。例如，先前报道的 CdSe 基量子点的多激子态多以飞秒脉冲激光器激发，其较大的体积、较高的功率消耗以及高昂的价格，都阻碍了量子点多激子发光特性的应用落地；2.宽带多激子发光谱中各颜色的时/空分离。

对于显示、通信等应用，通常需要较窄的发光线宽，需将各颜色从较宽的多激子发光谱中分离出来；为实现全彩图案化，需在空间上分离出多激子发光谱中的各个颜色，以实现各色像素的定义与分离；3.高密度、大面积、低成本的像素图案化。

在有效的颜色时/空分离的基础上，如何高效地定义和排布基于单分散性量子点的各颜色像素，使之能呈现出特定的空间分布与排列，也是在面向包括显示在内的实际应用中需要解决的关键问题。

近日，南方科技大学电子与电气工程系王恺教授团队和香港大学电子与电气工程系蔡凯威教授团队合作，通过耦合量子点和具有强珀塞尔效应的微腔，实现了低阈值的多激子态激发和各向异性的多色发光，并展示了基于单分散性量子点的全彩像素阵列。

本研究提出了一种基于光学微腔调控量子点多激子发光特性的新方法，为解决量子点多激子发光的激发阈值高、光谱线宽大、图案化困难等难题提供了新思路。相关成果发表在学术期刊National Science Review上。南方科技大学与香港大学联合培养博士生谭扬志为论文第一作者，王恺、蔡凯威为本论文的共同通讯作者，南方科技大学为论文第一通讯单位。

针对上述问题，研究团队设计了具有特殊角分辨色散关系和强珀塞尔效应的光学微腔，将量子点耦合入光学微腔内，借助激光泵浦将量子点激发至多激子态，并利用微腔将量子点多激子发光谱中的红和绿光以不同角度定向提取出来，从而观察到各向异性的多色发光行为（如图2）。

团队在进一步研究中发现，量子点的各向异性多色发光阈值和强度与腔内的光学损耗和珀塞尔效应相关。通过调控微腔内的光学模式分布，实现了3倍以上的取光效率提升以及34%以上的各向异性多色发光阈值降低。这得益于损耗的降低以及珀塞尔效应的增强，在准连续激光泵浦下观察到了阈值不超过5 W/cm2的各向异性多色发光。

该阈值显著低于以往与量子点多激子发光行为的相关研究，说明该各向异性发光行为，亦即量子点的多激子发光，有望以便携、相对低成本的激光二极管甚至LED进行高效驱动，同时揭示了量子点多激子发光行为的应用潜力。

图2 光学微腔耦合量子点多激子发光引发的各向异性多色发光现象。

为实现基于单分散性量子点的多色像素图案化，研究团队开发了一套利用掩模版图案化光学微腔，以实现红/绿像素空间分离以及阵列化排列的方法。通过简单的银薄膜图案化，研究团队实现了基于单分散性量子点的红-绿微像素阵列化。同时，结合蓝光LED可进一步实现红-绿-蓝全彩微像素阵列化（图3），展示了仅使用单分散性量子点搭配蓝光背光源即实现全彩微像素阵列的可行性，为量子点的多激子发光行为的显示应用提供思路。

图3 基于单分散性量子点的红-绿和红-绿-蓝全彩化微像素阵列。

综上，针对量子点多激子发光的激发阈值高、光谱线宽大和各颜色像素图案化困难等问题，团队提出了利用具有强珀塞尔效应和光学调控能力的微腔耦合量子点以调控其多激子发光特性的新方法，并结合角分辨光谱、数值仿真等表征和分析手段，突破了量子点多激子发光特性实用化的技术瓶颈，为量子点多激子发光特性的实际应用打下基础。

该研究得到了国家科技部、国家自然科学基金委、深圳市科创局和南方科技大学的支持。（来源：南方科技大学官网）

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