近红外发光和探测器件在夜视、医疗、通讯等方面有众多应用,甲脒铅基卤化物钙钛矿被认为是最有前途的近红外发光二极管器件之一,但它们的性能仍然受到缺陷导致的非辐射复合和器件中带阶势垒引起的低效载流子输运的影响。因此,深入理解器件中的载流子输运机制并针对性地缩小带阶对提升器件的性能显得至关重要。
近日,武汉大学物理科学与技术学院教授方国家、柯维俊和南京工业大学教授王建浦,联合在Nature Communications(《自然·通讯》)发表题为“Synergistic passivation and stepped-dimensional perovskite analogs enable high-efficiency near-infrared light-emitting diodes”(协同钝化和梯度维度钙钛矿类材料实现高效近红外发光二极管)的文章。
该研究团队在FAPbI3前驱液中引入了一系列镉盐,特别以醋酸镉为代表的添加剂,能够起到协同钝化材料的缺陷并优化器件能带结构等作用。此外,镉盐还生成了一种新型零维晶体结构的类钙钛矿材料(FA2CdI4)。该晶体结构数据信息被剑桥晶体数据中心收录发表。
这种新型零维的FA2CdI4类钙钛矿和一维黄色相的δ-FAPbI3、二维FA2FAn-1PbnI3n+1以及三维黑色相α-FAPbI3的钙钛矿可以在一锅合成中获得,其梯度排列的能带结构可以像能量漏斗一样高效地传递载流子,对能量转移中起着非常关键和积极的作用。因此基于FAPbI3的近红外LED器件获得了同类器件中创世界纪录的24.1%的外量子效率,还大大提高了器件的工作稳定性。此外,该器件还具有很好的探测性能,基于此还实现了发光和自驱动探测孪生器件的近红外光通信。
a 器件结构;b 醋酸镉协同钝化钙钛矿缺陷/过量甲脒生成包含零维、一维、二维和三维体系的梯度维度的钙钛矿及其类似物; c 梯度维度钙钛矿及其类似物的加速能量传输示意图; d参比器件和包含不同添加剂的器件的发光性能曲线;e 孪生器件的发光与探测集成化示意图;f器件实现自驱动探测的响应曲线。
这项工作不仅揭示了甲脒铅基卤化物钙钛矿体系中多维度钙钛矿的存在,而且发现了一种镉基新型零维类钙钛矿材料,为解析铅卤钙钛矿发光器件的能量传输机制和研制高效发光器件及其功能化集成应用奠定了基础。
论文共同第一作者为武汉大学物理科学与技术学院2020级博士研究生刘永杰、研究员陶晨,论文通讯作者为方国家、柯维俊、王建浦,武汉大学为论文第一完成单位。合著者还包括:南京工业大学教授黄维,西北工业大学博士曹雨,南京大学博士胡胜勇,武汉轻工大学博士陈良艳,武汉大学博士丛恒将和贾双凤、研究员王倜、教授王建波、博士姚方和桂鹏彬,研究生王舒欣、李佩、王成、刘陈威、叶飞鸿、肖蒙、高正、董开连、李佳帅、胡绪志,香港理工大学教授李刚。
该研究得到国家科技部、国家自然科学基金委、湖北省科技厅和武汉大学-内地与香港合作研究平台种子基金等科技/合作项目的支持。(来源:武汉大学)